记者2日从中国科学技术大学获悉，该校路军岭教授团队与国内同行合作，创新性地将前线分子轨道理论引入单原子催化剂设计中。研究团队成功研发出兼具高活性和高稳定性的单原子加氢催化剂，实现了前线分子轨道理论在多相催化中的实验佐证与突破性应用。相关成果在线发表在国际期刊《自然》上。

单原子催化剂凭借其最大化的金属原子利用率、量子化的电子结构及独特的物理化学性质，在多相催化、能源转化、环境治理及生物医学等领域展现出广阔应用前景。自中国科学家率先提出单原子催化概念以来，该领域已成为国际催化领域研究的前沿。

然而，现有研究很少在电子轨道层面上对该两组相互作用进行解析和设计催化剂，而是习惯性地把催化剂的活性/稳定性与实验上测得的金属原子价态进行关联。目前，仍然缺乏一个能够描述单原子催化剂活性和稳定性的统一理论模型。

研究团队在14种半导体载体表面构建了34种钯单原子催化剂。他们通过调控载体种类与尺寸，实现了对载体最低未占分子轨道（LUMO）能级位置的精准调控，并利用紫外可见吸收谱和莫特-肖特基（Mott-Schottky）测试，实现了对其LUMO能级位置的精准测量。他们利用高分辨电镜确认了钯原子的原子分散状态。红外和光电子能谱表征则发现随氧化物尺寸的减小，钯原子的价态逐步升高，与纳米氧化物的电子相互作用逐步增强。

研究发现，当氧化锌、氧化钴等载体尺寸降至纳米级时，钯单原子催化剂的活性显著提升20倍以上，并展现出更优异的稳定性。进一步研究发现，上述钯单原子催化剂的活性与其价态并无直接关系，而与实验上测得的载体LUMO能级位置呈线性关系。

研究人员表示，该研究为高活性、高稳定性单原子催化剂设计提供了一个全新的理论模型，有望为人工智能高通量筛选催化剂奠定新的理论基础，并大幅度加快高活性、高稳定性催化剂的开发，缩短其工业化应用进程。